Στο τμήμα αρχείων φυλάσσονται περισσότερα από 1.300 αρχεία ιστορικών προσώπων, γραμμάτων και τεχνών. Ξεχωρίζουν αρχεία της Επανάστασης του 1821, πρωθυπουργών (Ε. Βενιζέλος, Χ. Τρικούπης) και λογοτεχνών (Α. Βαλαωρίτης, Α. Σικελιανός, Σ. Τσίρκας).

Το Φωτογραφικό Αρχείο περιλαμβάνει 400.000 φωτογραφίες από τα μέσα του 19ου έως τα τέλη του 20ού αιώνα, καθώς και πλούσια συλλογή άνω των 10.000 ιστορικών καρτ-ποστάλ.

Το Τμήμα Ελληνισμού Αιγύπτου αποτελεί μοναδική πηγή μελέτης αρχείων και εντύπων, με κορυφαίο πρόσκτημα το αρχείο της Ελληνικής Κοινότητας Αλεξάνδρειας.

Στο Τμήμα Παραστατικών Τεχνών διασώζονται πολύτιμα τεκμήρια για το θέατρο, τον κινηματογράφο και τη μουσική (αρχεία Κ. Παξινού – Α. Μινωτή, Έ. Λαμπέτη, Ά. Συνοδινού, Π. & Α. Κατσέλη, Μ. Πλωρίτη).

Η Βιβλιοθήκη φιλοξενεί >100.000 τίτλους βιβλίων και περιοδικών, με μία από τις πληρέστερες συλλογές ελληνικών εντύπων του 19ου αι. παγκοσμίως (Ελληνική Βιβλιογραφία Φ. Ηλιού).

Η συλλογή Τύπου αριθμεί 10.000 τίτλους εφημερίδων και περιοδικών, η συλλογή Χαρτών 2.000 φύλλα (1830–1950), ενώ τα εφήμερα τεκμήρια ξεπερνούν τα 10.000.